[论文] Mechanistic Reaction Prediction via Discrete Flow Matching on Graph-St...

论文概要

研究领域: ML
作者: Nguyen Xuan-Vu, Octavian Susanu, Daniel Armstrong
发布时间: 2026-08-28
arXiv: 2508.11366

中文摘要

化学反应本质上是电子空间中的变换，然而大多数机器学习方法要么通过产物分子的从头生成来建模，要么通过直接作用于分子拓扑的启发式图编辑来建模。我们引入MAELLE（电子重排上的机制编辑流匹配），它将反应建模为电子占据向量上的离散流匹配。具体而言，我们将反应物到产物的映射形式化为定义在所有成键、非成键和氢位点上的图结构整数值电子占据空间上的连续时间马尔可夫链（CTMC）。为构建中间编辑轨迹，我们使用最优输运将离散流匹配混合路径推广到离散电子重排，产生一系列机制上可解释的编辑移动，无需基本步骤注释。MAELLE在USPTO-480K基准上与领先的反应预测模型取得相当的性能。除了分布内准确性外，我们在两个分布外设置（结构复杂度和反应类型）上评估鲁棒性，发现MAELLE在现有方法性能下降时保持强劲表现。最后，由于学习到的流在完整电子重分布上操作，MAELLE自然地恢复与已知化学一致的机制轨迹，并能预测反应的副产物。

原文摘要

Chemical reactions are fundamentally transformations in electron space, yet most machine learning approaches model them either through de novo generation of product molecules or through heuristic graph edits that operate directly on molecular topology. We introduce MAELLE (Mechanistic Edit Flow-matching on Electron Rearrangements), which instead models reactions as discrete flow matching over electron occupation vectors. Concretely, we formulate the reactant-to-product mapping as a Continuous-time Markov Chain (CTMC) over the graph-structured integer-valued electron occupation space defined on all bonding, non-bonding, and hydrogen sites. To construct the intermediate edit trajectories, we generalize the discrete flow matching mixture path to discrete electron rearrangements using Optimal ...

自动采集于 2026-08-29

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